一次有机气溶胶（POA）包括机动车、餐饮、燃煤和生物质燃烧排放等是大气细颗粒物的重要组成部分，尤其是冬季。POA的源解析目前主要利用受体模型正矩阵因子分解法（PMF）或者多线性引擎（ME-2）对气溶胶质谱仪（AMS）或气溶胶化学组分在线监测仪（ACSM）的有机气溶胶（OA）进行解析。

图1.测量源谱特征的示意图

受限于一次有机气溶胶源谱，POA源解析结果往往存在一定的不确定性。尤其是最新研发的CV-ToF-ACSM，由于质谱气化部分设计的改变，导致有机气溶胶谱图发生显著变化，进而增加了POA因子的识别和定量的不确定性。准确表征不同类一次有机气溶胶的源谱将有助于改进POA的源解析结果。

图2 一次有机气溶胶源谱实验及其应用

图3 煤炭和秸秆等燃烧原料

为此，中国科学院大气物理研究所大气边界层物理和大气化学国家重点实验室徐惟琦和何瑶博士等利用AMS和CV-ToF-ACSM同步开展了不同种类燃烧排放的源谱实验，定量表征了包括烹饪、秸秆焚烧、木材燃烧以及煤燃烧在内的21种有机气溶胶和水溶性有机气溶胶（WSOA）的源谱特征（图2和图4）。

研究发现，不同一次有机气溶胶的源谱尽管在CV-ToF-ACSM发生较大变化，但特征示踪碎片离子仍被较好的保留，但总有机气溶胶和WSOA的谱图差异巨大。研究进一步揭示了不同一次燃烧排放有机气溶胶主要示踪碎片关系，如f55 vs. f57, f44 vs. f60, f44 vs. f43在CV-ToF-ACSM中的变化及其与传统AMS的异同。将本次实验获得的POA源谱应用于冬季华北平原农村站点的观测研究，结果发现一次有机气溶胶的源解析结果得到显著提高，其中生物质燃烧和燃煤分别贡献总有机气溶胶的32%和21%。考虑到CV-ToF-ACSM在气溶胶化学组分监测、有机气溶胶来源解析和水溶性有机气溶胶的研究中日益普及，本研究获得的不同类型的POA源谱为提高OA的源解析结果，降低源解析的不确定性提供了必要的限制条件。文章在Atmos. Meas. Tech.上发表，研究得到了国家自然科学基金（41975170, 91744207）资助。

图4. (a) AMS和(b) CV-ToF-ACSM测量的一次有机气溶胶的平均谱图，分别包括(a1-b1)植物油的烹饪排放、(a2-b2)动物油的烹饪排放、(a3-b3)秸秆燃烧、(a4-b4)木材燃烧、(a5-b5)煤闷烧和(a6-d6)烟煤明烧。误差线代表一个标准差

【文章信息】  

Xu, W., He, Y., Qiu, Y., Chen, C., Xie, C., Lei, L., Li, Z., Sun, J., Li, J., Fu, P., Wang, Z., Worsnop, D. R., and Sun, Y.: Mass spectral characterization of primary emissions and implications in source apportionment of organic aerosol, Atmos. Meas. Tech., 13, 3205–3219, https://doi.org/10.5194/amt-13-3205-2020, 2020.